Ozonasi Katalitik Bahan Kimia Organik Rekalsitran Dalam Air Menggunakan Vanadium Oksida Bermuatan Zeolit ​​ZSM-5 (2)

Ozonasi Katalitik Bahan Kimia Organik Rekalsitran Dalam Air Menggunakan Vanadium Oksida Bermuatan Zeolit ​​ZSM-5 (2)

Ozonasi Bahan Kimia Organik Rekalsitran

Nitrobenzena dan asam benzoat adalah ROC khas yang ditemukan dalam air limbah kimia (Chen et al., 2018; Suryavanshi et al., 2018). Dalam penelitian ini, nitrobenzena, dan asam benzoat digunakan sebagai model ROC untuk menyelidiki efisiensi dan mekanisme ozonasi katalis V/ZSM (V/ZSM-COP). Larutan nitrobenzena dan larutan asam benzoat dibuat dengan konsentrasi 100 mg/L dalam air ultra murni. Nilai TOC dan pH awal larutan nitrobenzena dan larutan asam benzoat masing-masing adalah 55,9 atau 67,5 mg/L dan 6,5 atau 3,5.

Sistem ozonasi eksperimental dibangun menggunakan tangki oksigen 40L (Shandong Tianhai High Pressure Container Co., Ltd., Linyi, Cina), generator ozon COM-AD-02 (Anseros Asvanced Oxidation Technologies Co., Ltd., Tübingen- Hirschau, Jerman), dua penganalisis gas ozon GM-6000-OEM (Anseros Asvanced Oxidation Technologies Co., Ltd., Tübingen-Hirschau, Jerman), pengontrol aliran massa D07-7 (Beijing Sevenstar Flow Co., Ltd., Beijing , Cina), kotak pembacaan aliran D08-1F (Beijing Sevenstar Flow Co., Ltd., Beijing, Cina), reaktor kolom kuarsa 1.000 mL, dan pengumpul gas buang. Reaktor ditempatkan pada pengaduk magnet cerdas ZNCL-BS (Shanghai Kankun Instrument Equipment Co., Ltd., Shanghai, China) pada 800 rpm untuk mendorong perpindahan massa antara ROC, ozon, dan katalis.

Selama percobaan ozonasi, alikuot 500 mL larutan nitrobenzena atau larutan asam benzoat dan 0,5 g katalis ditambahkan ke dalam reaktor pada suhu 25°C. Ozon gas kemudian dimasukkan melalui diffuser berpori di bagian bawah reaktor yang memiliki laju alir 20 mg min-1. Sebuah alikuot dari 10 mL larutan diperlakukan diekstraksi ke dalam 20 mL jarum suntik saat pengambilan sampel. Larutan dalam jarum suntik kemudian ditekan melalui filter ujung 0,45 m (Tianjin Jinteng Experimental Equipment Co., Ltd., Tianjin, China) untuk menghilangkan partikel katalis sebelum analisis lebih lanjut. Percobaan adsorpsi dan single ozonation (SOP) dilakukan dengan sistem percobaan yang sama dengan COP. Nilai pH awal larutan disesuaikan dengan 1 N NaOH atau HCl. Percobaan dilakukan dalam rangkap tiga.

Konstanta laju reaksi (km) mineralisasi nitrobenzena atau asam benzoat dalam ozonasi dihitung dengan persamaan (1) (Portela et al., 2001).

ln(TOC0TOC)=kmt 

Dimana, TOC0, dan TOC mewakili nilai TOC larutan nitrobenzena dan larutan asam benzoat sebelum dan sesudah ozonasi. Eksperimen pendinginan •OH dilakukan untuk mengidentifikasi mekanisme oksidasi. Sebagai pemulung •OH, NaHCO3 ditambahkan ke dalam larutan pada berbagai konsentrasi sebelum percobaan ozonasi.

Nilai TOC dan pH larutan nitrobenzena dan larutan asam benzoat diukur pada alat analisis TOC-L CPH CN 200 TOC (Shimadzu, Kyoto, Jepang) dan pengukur pH MP 220 (Mettler Toledo, Greisensee, Swiss). Produk degradasi dianalisis dengan 7890B gas chromatograph-5977B mass selective detector (GC-MS) (Agilent, Santa Clara, CA, USA) dengan kolom DB-35 GC 30 m × 0,25 m × 0,25 mm. Proses pretreatment sampel adalah sebagai berikut: 6 mL kartrid ekstraksi fase padat (Sep-pak C18, 1 g, Waters, Milford, MA, USA) dikondisikan dengan membilasnya dengan 10 mL metanol diikuti dengan 10 mL asam ultra murni. air (nilai pH pada 2). Sampel pertama kali disaring melalui filter membran Supor 0,45 m (PALL, Ann Arbor, MI, USA) sebelum perlakuan awal. Sebuah 10 mL sampel disaring kemudian dipompa ke dalam kartrid pada 5 mL / menit. Kartrid dibilas dengan 20 mL air ultra murni yang diasamkan (nilai pH pada 2) untuk menghilangkan garam. 

Cartridge kemudian dielusi dengan 10 mL metanol. Filtrat dipekatkan menjadi 1 mL menggunakan nitrogen bertiup sebelum analisis GC-MS. Suhu kolom GC awal dipertahankan pada 65 ° C selama 4 menit, dinaikan ke 210 ° C pada 5 ° C / menit dan kemudian disimpan selama 5 menit. Helium ultra-murni digunakan sebagai gas pembawa pada 1,4 mL min-1. Satu mikroliter sampel pekat disuntikkan ke dalam kolom GC menggunakan injektor splitless dengan tekanan kepala kolom 10 psi (69 kPa).

Hasil dan Diskusi

Karakteristik Katalis V/ZSM

Katalis V/ZSM terutama menunjukkan pola XRD pada 2 theta yaitu 7,86°, 8,78°, 23,18°, 23,90°, dan 24,40°, yang merupakan karakteristik difraksi muka kristal (011), (020), (051), ( 511), dan (313), masing-masing. Pola XRD katalis V/ZSM mirip dengan PZSM (Gambar 1A). Namun intensitas puncak sedikit menurun jika dibandingkan dengan PZSM. Kristalinitas V1/ZSM450, V2/ZSM450, V1/ZSM550, dan V2/ZSM550, masing-masing adalah 85, 77, 80, dan 73%, relatif terhadap PZSM (100%). Suhu kalsinasi yang tinggi dan pemuatan V dapat merusak dan melapisi bagian kerangka ZSM-5, mengurangi kristalinitas.

Tidak ada puncak difraksi XRD yang menonjol dari oksida V yang diamati karena dispersi tinggi dan konsentrasi rendah (El-Bahy et al., 2008). Spektrum FT-IR dalam kisaran 450-2000 cm−1 untuk katalis PZSM dan V/ZSM. Puncak pada 451, 553, 797, dan 1.092 cm-1 dianggap berasal dari kerangka ZSM-5 (Zhao et al., 2015). Pengenalan V oksida tidak mengubah posisi puncak FT-IR, namun, menurunkan intensitas puncak karakteristik, menunjukkan keruntuhan ringan dari struktur dan/atau keberadaan V oksida di permukaan. 

Hasil ini sesuai dengan analisis XRD. Katalis PZSM dan V/ZSM semuanya adalah tipe isoterm IV dan menunjukkan struktur mikropori yang berkembang dengan baik (Gambar 1C,D). Kenaikan suhu kalsinasi dan pembebanan V menurunkan luas permukaan katalis V/ZSM. Morfologi permukaan katalis V/ZSM tetap tidak berubah dengan pembebanan V dengan TEM . Pemetaan lebih lanjut yang berfokus pada V1/ZSM450 menegaskan bahwa V terdistribusi secara merata untuk V1/ZSM450 . Isi V yang ditentukan oleh EDX lebih rendah daripada yang dari XRF, menunjukkan deposisi massal yang tinggi .

Spektrum XPS dari Al2p, Si2p, dan V2p dari katalis PZSM dan V/ZSM ditunjukkan pada Gambar 3. Energi ikat Al2p pada 74 eV dan Si2p pada 102 eV masing-masing dikaitkan dengan oksida Al3+ dan Si4+ dari Si-O-Al kerangka kerja (Hadnadjev et al., 2008; Plymale et al., 2015) (Angka 3A,B). Permukaan Si dan Al oksida dari katalis V/ZSM sedikit menurun dibandingkan dengan PZSM karena adanya pembebanan V oksida. Lebih banyak V oksida dimuat ke permukaan V2/ZSM450 dan V2/ZSM550, dibandingkan dengan V1/ZSM450 dan V1/ZSM550 menurut intensitas puncak spektrum V2p (Gambar 3C). 

Spektrum XPS dari V2p terutama berpusat pada kisaran 515–518 dan 523–526 eV. Yang pertama ditugaskan untuk V2p3/2 (V5+) dan V2p3/2 (V4+) oksida pada 517,2 dan 516,3 eV, dan yang terakhir terkait dengan V2p1/2 (V5+) dan V2p1/2 (V4+) oksida pada 523,4 dan 524,5 eV ( Silversmit et al., 2004) (Angka 3D,E). Rasio molar V5+ hingga V4+ (rasio V5+/V4+) dari V1/ZSM450, V2/ZSM450, V1/ZSM550, dan V2/ZSM550 masing-masing adalah 1,59, 1,25, 1,68, dan 1,23, menurut hasil pemasangan puncak V2p3/2 . Secara keseluruhan, V ditemukan dimuat pada permukaan katalis V/ZSM dalam bentuk V5+ dan V4+ oksida. Pembebanan V atau suhu kalsinasi yang tinggi dapat mengakibatkan cakupan dan keruntuhan sebagian kerangka Si-O-Al. Rasio V5+/V4+ dari V1/ZSM450 bekas adalah 1,82, lebih tinggi dari (1,59) induk V1/ZSM450.

Efisiensi Penghapusan ZSM-5 Zeolit ​​​​Mengkatalis Ozonasi

TOC Penghapusan SOP dan COP Adsorpsi

Katalis PZSM dan V/ZSM menunjukkan adsorpsi yang lemah terhadap nitrobenzena dan asam benzoat dalam air. Namun, ada perbedaan yang signifikan dalam waktu saturasi dan penghilangan TOC dan antara bahan kimia yang berbeda. Adsorpsi mencapai kejenuhan dalam 30 menit untuk larutan nitrobenzena dan dalam 15 menit untuk larutan asam benzoat. Katalis PZSM dan V/ZSM menghilangkan lebih banyak TOC dari larutan nitrobenzena (7,0-8,3%) dibandingkan dengan larutan asam benzoat (2,5-4,4%) dalam waktu 30 menit. 

Nitrobenzena relatif polar terhadap asam benzoat, oleh karena itu, diserap oleh zeolit ​​NaZSM-5 (30) yang hidrofobik lemah (Nakamoto dan Takahashi, 1982). Pemuatan oksida V dan suhu kalsinasi yang digunakan dalam penelitian ini memiliki dampak yang dapat diabaikan pada kapasitas adsorpsi katalis V/ZSM. Adsorpsi lebih dipengaruhi oleh sifat kimia senyawa dalam air, jika dibandingkan dengan pengaruh luas permukaan katalis dan volume pori. 

SOP menghilangkan 35,3 dan 49,5% TOC dari larutan nitrobenzena dan larutan asam benzoat setelah 30 menit perawatan. COPs menggunakan ZSM-5 zeolit ​​menghilangkan 45,5-85,4% dan 61,3-88,3% dari TOC dari larutan nitrobenzena dan larutan asam benzoat setelah 30 menit, masing-masing. Penghilangan TOC pada aplikasi PZSM-COP dan V/ZSM-COPs lebih tinggi dari jumlah adsorpsi dan SOP, mengkonfirmasikan aktivitas katalitik zeolit ​​ZSM-5. Penyisihan TOC dominan selama COP menggunakan zeolit ​​ZSM-5 dihasilkan dari ozonasi daripada adsorpsi. PZSM-COP meningkatkan penghilangan TOC nitrobenzene dari larutan sebesar 10,2% dan asam benzoat dari larutan sebesar 11,8% bila dibandingkan dengan SOP. 

Degradasi nitrobenzene (99-100%) dan asam benzoat (95-99%) dalam larutan identik untuk COP dan SOP selama 30 menit pengobatan. Perubahan konsentrasi larutan nitrobenzena dan asam benzoat berbeda sebagaimana ditentukan oleh perubahan TOCselama SOP dan COP. Zat antara molekul yang lebih kecil awalnya dihasilkan selama oksidasi nitrobenzena dan asam benzoat; COP dapat secara efektif memineralisasi spesies ini lebih lanjut, sementara SOP biasanya tidak efektif.

LAYANAN ADY WATER

Jual zeolit untuk filter air jenis Batu, Pasir, dan Tepung. Kemasan zeolit per karung 20 kilogram dan eceran 4 kilogram. Sudah suplai zeolit ke industri Food and Beverage, berbagai BUMN, kebutuhan softener (Pelunak Air / Pengurang Kesadahan Air) rumah tangga. Ready Stock, kemampuan suplai hingga puluhan ton rutin per bulan

Nomor WA Sales Yang Mudah Dihubungi

Senang dapat membantu Anda, Semoga kami dapat segera menyelesaikan masalah air yang sedang Anda hadapi. Terimakasih

1. Ghani 0821 2742 4060

2. Yanuar 0812 2165 4304

3. Rusmana 0821 2742 3050

4. Fajri 0821 4000 2080

5. Kartiko 0812 2445 1004

6. Andri 0812 1121 7411

Alamat kantor/gudang Ady Water yang bisa dikunjungi langsung. 

Silahkan Bapak/Ibu mengunjungi alamat kantor/gudang kami. Kami akan melayani Anda dengan senang hati dan semoga dapat membantu masalah air yang sedang Anda hadapi. 

1. Alamat Bandung:

Jalan Mande Raya No. 26, RT/RW 01/02 Cikadut-Cicaheum, Bandung 40194

2. Alamat Jakarta Timur

Jalan Tanah Merdeka No. 80B, RT.15/RW.5 Rambutan, Ciracas, Jakarta Timur 13830

3. Alamat Jakarta Barat

Jalan Kemanggisan Pulo 1, No. 4, RT/RW 01/08, Kelurahan Pal Merah, Kecamatan Pal Merah, Jakarta Barat, 11480

Katalog Ady Water

http://bit.ly/KatalogAdyWater